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由於需要燃燒化石燃料的密集人類活動導致二氧化碳排放量增加,通過最大限度地利用可再生能源來平衡碳循環已成為當務之急。因此,已經開發出各種能量轉換技術,例如水分解電解槽,以與太陽能、風能和水力等可再生能源相結合,以實現長期的全球可持續發展目標。為了進行有效的CO2利用率,一種經濟可行的方法是耦合電化學CO2用於可再生能源生產增值燃料和化學品的電解槽,同時實現淨零碳循環。乙烯因其作為包括聚合物工業在內的各種應用的原料具有重要意義,故催化劑和電解槽的開發對於實現工業相關的乙烯生產和效率水平至關重要。

基於此,斯坦福大學Thomas F. Jaramillo和勞倫斯利弗莫爾國家實驗室Christopher Hahn等報道了一種由銅納米立方體和鎳配位氮摻雜碳(NiNC)組成的串聯電催化劑,該催化劑集成到氣體擴散電極(GDE)中,用於在低過電勢下形成高選擇性乙烯。

根據產品分析,乙烯的法拉第效率顯著提高,在-0.6 V時具有55%的FE,而僅由氧化亞銅製成的電極僅為30%。此外,觀察到C2H4/CO選擇性比更高,表明CO的利用率更高。通過改變Cu和NiNC的比例,乙烯選擇性最大化,這歸因於NiNC產生的CO在Cu表面附近增加了局部CO覆蓋。

為了證實實驗觀察,研究人員進行了3D連續體模擬,驗證了NiNC產生的CO增加了流向Cu表面的CO通量,從而增加了CO濃度以提高了多碳產品的產量。此外,研究人員證明了串聯電極執行CO的實際可行性,其在MEA電解槽中進行2次轉化,在3.2 V電池電壓下具有40%的乙烯法拉第效率,而使用純銅電極獲得的乙烯法拉第效率為36%。該研究提供的實驗和計算結果都突出了基於Cu與非金屬CO促進劑以及NiNC的串聯催化方案在形成乙烯方面的優勢。

Vapor-Fed Electrolyzers for Carbon Dioxide Reduction Using Tandem Electrocatalysts: Cuprous Oxide Coupled with Nickel-Coordinated Nitrogen-Doped Carbon. Advanced Functional Materials, 2022, DOI:10.1002/adfm.202113252

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