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利用半導體光電分解水製備氫氣一致被認為是一種有前景的太陽能轉化手段。近年來，聚合物氮化碳半導體材料由於具有像合適的電子能帶結構，簡單的製備及修飾方法，以及良好的穩定性等一系列優點，在光電催化領域受到了越來越多的關注。
然而儘管取得了一些進展，氮化碳光電極的性能仍然沒有達到它的理論值。例如它的分解水理論起始電勢應該接近於其導帶電勢（-1.3V vs. RHE），但是目前的絕大多數文獻報導的起始電勢均高於0V vs. RHE。過高的界面電阻是限制氮化碳性能的主要原因之一，從而使得降低界面電阻成為一種可行的提高氮化碳光電分解水性能的方法。
近日，澳大利亞昆士蘭大學的王連洲教授課題組在《Angew.Chem.》期刊上發表了題為『Coordination Chemistry Engineered Polymeric Carbon Nitride Photoanode with Ultralow Onset Potential for Water Splitting』 的文章。基於配位化學的原理，鑑於氮化碳具有豐富的sp2雜化的氮原子，作者將金屬鈦沉積的導電玻璃作為基底，在高溫下由前驅體原位聚合生成的氮化碳（DPCN）會和有空軌道的鈦形成配位鍵，從而得到了與基底牢固結合的氮化碳薄膜。
氮化碳薄膜的形成通過XRD, FT-IR, SEM等手段得到了表徵。XPS證明了（薄膜/基底）界面配位鍵的存在。
利用納米壓痕機，作者表徵了氮化碳薄膜和基底的結合程度。通過對比發現通過配位鍵連接的氮化碳薄膜與基底的結合性大大的超過了用電泳法製備的氮化碳粉末薄膜。這是因為後者與基底僅僅依靠范德華力結合在一起。
通過電化學阻抗，時間分辨熒光光譜等表徵手段，說明（薄膜/基底）界面配位鍵的生成大大的降低了界面電阻。較小的界面電阻賦予了氮化碳光電極在水氧化反應中超低的起始電勢（-0.38V vs. RHE），這是目前報導的最低值。在1個模擬太陽光照下和0.5M H2SO4電解質中，所製備的氮化碳光電極實現了光電流密度為μA/cm2，穩定性達到一個小時的無偏壓分解水。
文章的第一作者為昆士蘭大學化工學院在讀博士生樊向前，通訊作者為王連洲教授與王志亮博士。
原文鏈接https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202204407
作者簡介
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王志亮博士，2017年博士畢業於大連化學物理研究所，隨後加入昆士蘭大學王連洲教授課題組，着眼於光催化、光電催化等研究方向，主要集中於半導體材料科學、催化過程、缺陷工程等相關研究。迄今為止在重點國際期刊如Nature Communication, Joule, Advanced Materials, Angew等發表學術論文70餘篇，其中9篇論文入選ESI高引論文，學術論文總引用次數達4000餘次。曾獲得澳大利亞研究理事會DECRA獎、澳大利亞科學院J G Russell獎、昆士蘭大學EAIT Research Award等多個榮譽獎項。
王連洲教授，昆士蘭大學化工學院教授和澳大利亞桂冠教授，澳大利亞納米材料研究中心（Nanomac）主任，澳大利亞生物工程與納米技術研究所（AIBN）兼職課題組長。主要從事半導體納米材料的合成及其在清潔能源領域的應用，2018年底其團隊創造了新型量子點太陽能電池效率的世界記錄，認證轉換效率達16.6%。先後在Science, Nature子刊, Advanced Materials, JACS, Angew等諸多國際學術期刊發表論文400餘篇，承擔或參與了澳大利亞基金委、澳洲科學院、昆士蘭州政府以及工業界等40餘項競爭性研究項目。先後獲得澳洲基金委女王伊麗莎白學者，未來學者和桂冠學者稱號，昆士蘭大學研究優秀獎及優秀研究生導師獎，澳洲尋找未來之星獎，國際化工學會傑出研究獎等，入選澳洲基金委專家委員會和英國皇家化學會會士，科睿唯安「高被引科學家」等。任澳洲材料科學與工程全國委員會副主任。個人主頁: http://researchers.uq.edu.au/researcher/1479
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