MaterialsViews - 中科院化學所宋延林研究員/蘇萌副研究員InfoMat：利用體溫自修復形狀記憶支架製備效率超過21%的可穿戴鈣鈦礦太陽能電池－鑽石舞台

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摘要

中科院化學所宋延林研究員、蘇萌副研究員和南昌大學胡笑添研究員合作報道了一種體溫響應型（～37 ℃）形狀記憶聚氨酯（SMPU），可實現實時自修復柔性PSCs晶界裂紋。

文章簡介

柔性鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）因其低成本、便攜、重量輕等特點使其在可穿戴電子設備中展現出巨大的應用潛力。然而，柔性鈣鈦礦薄膜在製備和彎曲循環使用過程中存在不可避免的產生晶界裂紋，引起串聯電阻增加和載流子泄漏，使得器件性能嚴重衰退。鑑於此，中科院化學所宋延林研究員、蘇萌副研究員和南昌大學胡笑添研究員合作報道了一種體溫響應型（～37 ℃）形狀記憶聚氨酯（SMPU）實現實時自修復柔性PSCs晶界裂紋的策略。在37 ℃下，基於SMPU較強的氫鍵和形狀記憶效應，鈣鈦礦薄膜的晶界裂紋可以修復。有限元模擬分析和掃描電鏡結果表明，即使在3 μm的水平位移下，相鄰晶界仍通過分布在晶界處的SMPU聚合物有效地粘連。

近年來，引入自修復聚合物來提高PSCs的長期穩定性和耐久性引起了廣泛的關注。然而，通常採用的自修復聚合物均需要在熱、水等刺激下實現自修復，然而這類自修復策略無法在可穿戴過程中實現。因此，研究一種具備實時自修復能力的柔性PSCs，是促進柔性PSCs實際應用的關鍵問題。該團隊通過引入一種體溫響應型形狀記憶聚氨酯（SMPU），實現了鈣鈦礦晶界裂紋（～37 ℃）在可穿戴過程中的實時自修復。此外，高分子量的SMPU均勻地分布在鈣鈦礦薄膜的晶界，形成交聯支架，調控鈣鈦礦薄膜的結晶，鈍化晶界缺陷，極大地釋放殘餘應力。結果表明，添加SMPU的柔性PSCs最佳PCE為21.33%，而對照PSCs的最佳PCE為19.20%。重要的是，含有SMPU的器件在6000次彎曲循環後（彎曲半徑:8 mm）可恢復80%以上的PCE。最後，柔性PSCs被用於智能手機的可穿戴太陽能電源，顯示出在可穿戴電子產品中應用的巨大潛力。

圖1. 體溫自修復的可穿戴鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）的製備及體溫形狀記憶的自修復過程示意圖:（A）兩步刮塗法製備鈣鈦礦薄膜示意圖；（B）SMPU在鈣鈦礦薄膜晶界處的機械自修復過程示意圖；（C）SMPU的溫度敏感性（37 ℃時變為透明）；（D）SMPU形狀記憶恢復過程中溫度、應力和應變的三維關係圖；（E）柔性電池結構示意圖；（F）柔性鈣鈦礦模組作為智能手機充電電源。

圖2. 鈣鈦礦薄膜的微觀形貌和性能：（A-B）表面SEM；（C）截面SEM；（D-E）GIWAXS；（F）CA；（G）XRD；（H）UV-vis和PL光譜；（I）TRPL光譜。

對於高效的PSCs來說，合理調控鈣鈦礦薄膜的結晶和成核至關重要，但也極具挑戰性。研究人員對添加SMPU鈣鈦礦薄膜的微觀形貌和性能進行研究。圖2A-C表面和截面SEM圖像表明添加0.02 wt%的SMPU晶粒較大且均勻平整。XRD分析顯示添加SMPU的鈣鈦礦薄膜結晶峰強度更強、更尖銳，表明膜結晶度更好。圖2D-E的GIWAXS進一步顯示了改善的晶體取向，表明添加SMPU可有效調控鈣鈦礦薄膜的結晶。

圖3. 鈣鈦礦太陽能電池的形貌和光電特性:（A）電池的SEM截面圖；（B）能級圖；（C）J-V曲線；（D）EQE曲線；（E）0.90 V偏壓下，器件的穩定輸出功率和穩態光電流；（F）60個電池的效率分布直方圖。

為了評價添加SMPU鈣鈦礦層的性能，研究人員製備了柔性PSCs。圖3A顯示添加SMPU的平面PSCs結構良好且均勻。合適的功函數使得鈣鈦礦光伏器件表現出理想的電荷轉移和較少的能量損失。在此基礎上，他們成功製備了PCE為21.33%的柔性PSCs（0.10cm2）。60個PSCs功率轉換效率（PCE）分布直方圖表明添加SMPU的PSCs具有較好的重複性和較窄的測量範圍。

圖4. 鈣鈦礦太陽能電池的缺陷性能和電荷傳輸動力學特性：（A）EIS；（B）暗電流；（C）雙空穴SCLC；（D）雙電子SCLC；（E）Voc和（F）Jsc的光強依賴性。

作者還進行EIS、暗電流、缺陷態密度、Voc和Jsc的光強依賴性等測試，均表明添加SMPU的鈣鈦礦層缺陷減少，器件光電性能增強。

圖5. 柔性鈣鈦礦太陽能電池的體溫形狀記憶自修復和彎曲穩定性：（A）SEM；（B）有限元模擬；（C）原位2D XRD；（D）GIXRD；（E）楊氏模量；（F）彎曲恢復性；（G）彎曲循環穩定性測試（8 mm）；（H）線性擬合2θ-sin2(ψ)。

為進一步驗證柔性器件的力學性能，他們利用SEM對連續彎曲後薄膜的形貌變化進行分析。圖5A顯示添加SMPU的鈣鈦礦薄膜彎曲後出現裂紋，但裂縫處填充了絲狀的SMPU。在37 ℃加熱30分鐘後，SMPU通過形狀記憶和強氫鍵作用力修復了鈣鈦礦薄膜的裂紋。有限元模擬分析和原位XRD進一步證實了SMPU對鈣鈦礦薄膜的保護作用。圖5D, H表明SMPU作為彈性體支架位於晶界處，有效地釋放了薄膜的殘餘應力。添加SMPU的柔性PSCs優異的自修復和彎曲穩定性為柔性器件的實際應用提供了基礎。

論文信息

A shape memory scaffold for body temperature self-repairing wearable perovskite solar cells with efficiency exceeding 21%

Tangyue Xue, Zengqi Huang, Pei Zhang, Meng Su*, Xiaotian Hu*, Tingqing Wu, Baojin Fan, Gangshu Chen, Guanghui Yu, Wentao Liu, Xuying Liu, Yiqiang Zhang, Yanlin Song*

DOI: 10.1002/inf2.12358

Citation: InfoMat, 2022, e12358.

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