太陽能二氧化碳 (CO2) 轉換是應對可持續能源系統和環境/氣候問題挑戰的新興解決方案。然而，孤立活性位點的構建不僅影響催化活性，而且限制了對 CO2還原的結構-催化劑關係的理解。大連理工大學孫立成院士和侯軍剛教授課題組開發了一種通用合成方案來製造錨定在三嗪基共價有機框架 (SAS/Tr-COF) 上的不同單原子金屬位點（例如，Fe、Co、Ni、Zn、Cu、Mn 和 Ru），具有金屬-氮-氯橋接結構的骨架，用於高性能催化CO2還原。值得注意的是，作為代表催化劑，合成後的 Fe SAS/Tr-COF 實現了高達 980.3 μmol g-1h-1的令人印象深刻的 CO 生成率和 96.4% 的選擇性，比可見光照射下的 Tr-COF的原始催化劑高約 26 倍。通過 X 射線吸收精細結構分析和密度泛函理論計算，優異的光催化性能歸因於原子分散的金屬位點和 Tr-COF 主體的協同作用，降低了形成 *COOH 中間體的反應能壘並促進了 CO2吸附和活化以及CO解吸。這項工作不僅在分子水平上提供了最先進的催化劑的合理設計，而且為有效的 CO2轉化提供了深入的見解。文獻鏈接：Lei Ran, Zhuwei Li, Bei Ran, Jiaqi Cao, Yue Zhao, Teng Shao, Yurou Song, Michael K. H. Leung, Licheng Sun, and Jungang Hou*Engineering Single-Atom Active Sites on Covalent Organic Frameworks for Boosting CO2 Photoreduction. https://doi.org/10.1021/jacs.2c06920收錄於合集#COFs
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