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由於較高的光吸收和載流子遷移率與較低的製造成本，鈣鈦礦太陽電池（PSCs）引起了光伏領域的廣泛關注。經過十三年的發展，PSCs的最高光電轉換效率從3.8%提升到了25.7%，接近單晶硅電池。然而有機-無機雜化鈣鈦礦的熱穩定性較差，限制了其商業化的進展，因此提出了全無機CsPbX3鈣鈦礦。其中CsPbI3鈣鈦礦具有出色的熱穩定性和在鈣鈦礦-晶硅疊層器件中的巨大應用潛力，被認為是光伏領域最有發展潛力的材料之一。在低溫和濕度較高的環境中，黑相（1.73 eV）易於向帶隙較寬的非鈣鈦礦δ-相轉變，會降低器件的穩定性，因此高濕度環境中的長期運行穩定性仍是當前CsPbI3電池面臨的最大挑戰。

近期，西安電子科技大學郝躍院士團隊張春福教授、朱衛東副教授等人在《Chemical Engineering Jounal》期刊上發表了題為「CsPbBr3seeds improve crystallization and energy level alignment for highly efficient CsPbI3perovskite solar cells」的文章（DOI:10.1016/j.cej.2022.139292），本文第一作者為博士生柴文明。該課題組提出利用CsPbBr3晶種輔助方法同時實現晶粒生長調控和界面工程，製備高質量、穩定的CsPbI3薄膜。研究結果表明，將CsPbBr3片引入TiO2電子傳輸層(ETL)中，起到成核籽晶的作用，促進晶粒生長，抑制非輻射複合缺陷。同時，CsPbBr3晶種中的溴離子在退火過程中可以向CsPbI3薄膜表面擴散，以改善CsPbI3薄膜的能帶排列和促進載流子輸運。基於CsPbBr3晶種輔助法製備的CsPbI3PSCs，其最高效率達到了18.6%，為同類型鈣鈦礦電池的較高水平；而且在室溫、相對濕度為10~20%的空氣環境中放置500 h後，仍然有86%的初始效率，展現出優異的運行和存儲穩定性。因此，該工作為製備高效穩定的CsPbI3PSCs提供了一種簡便的方法，進一步推動了全無機鈣鈦礦太陽電池的發展。更多研究細節請參考文末全文鏈接。


圖1. 在TiO2ETL上沉積CsPbBr3薄膜，經DMF處理後，形成不連續的CsPbBr3片作晶種輔助CsPbI3薄膜晶粒生長。


圖2. CsPbBr3晶種輔助CsPbI3薄膜的晶粒生長，平均晶粒尺寸從392 nm增加至713 nm，XRD和UV-vis結果也證明CsPbBr3晶種提升了CsPbI3薄膜的結晶性，同時禁帶寬度（Eg）發生藍移。


圖3.由於CsPbBr3晶種的影響，I3d和Cs3d的峰向鍵能（BE）較高的方向偏移，Pb4f峰向BE較低的方向偏移，表明Br-在CsPbI3薄膜中實現摻雜。同時，XPS深度剖面分析結果顯示，較多的Br-分布在CsPbBr3晶種輔助的CsPbI3薄膜表面，證明Br-在退火過程中從界面向表面遷移。


圖4.PL、TRPL和SCLC的測試表徵結果顯示，CsPbBr3晶種輔助法降低了CsPbI3薄膜非輻射複合缺陷密度和提升了載流子壽命。


圖5. TiO2ETL上的CsPbBr3晶種降低了表面功函數，有利於電子傳輸；Br-分布在CsPbI3薄膜表面提升了功函數，形成偏P型的表面，有利於空穴傳輸。因此，CsPbBr3晶種改善了CsPbI3薄膜的能帶結構，降低了非輻射複合損失，提升了載流子傳輸性能。


圖6. CsPbBr3晶種輔助法將CsPbI3PSCs的PCE從16.09%提升至18.60%、VOC從1.01 V提升至1.14 V，降低了暗電流，增強了EQE響應，同時展現出了較好的可重複性。同時，富Br的表面極大地提升了工作穩定性和存儲穩定性，在RH~10-20%的空氣環境中放置500 h後，依然保留了86%的初始效率。


圖7.CsPbBr3晶種在退火過程中，Br-再分布改善了器件中的能帶排列，增強了載流子提取，抑制了CsPbI3PSCs中非輻射複合缺陷，提升了載流子壽命，提高了內建電勢（Vbi），有助於提升VOC，進一步提升器件性能。

作者簡介





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柴文明：西安電子科技大學張春福教授課題組博士研究生，主要從事全無機鈣鈦礦光電材料與器件物理研究。

朱衛東:西安電子科技大學副教授/碩士生導師，博士後創新人才計劃入選者，近期主要從事鈣鈦礦太陽電池、新型光電探測器相關材料與器件物理研究。以第一作者和/或通訊作者在Adv.Energy Mater.、ACS Energy Lett.、Nano Energy、J. Mater. Chem. A等國際著名期刊發表論文30餘篇。
個人主頁: https://web.xidian.edu.cn/wdzhu/

張春福：西安電子科技大學華山領軍教授，博士生導師，任國務院學位委員會第七屆電子科學與技術學科評議組秘書、人民郵電出版社「電子信息前沿青年學者出版工程」學術委員會委員，寬禁帶半導體國家級創新團隊核心成員，陝西省科技創新團隊核心成員，Journal of electronics, Scientific Report等學術期刊編委。近年來面向國家重大需求和國際技術前沿，主要從事新型寬禁帶半導體外延生長，器件研製及其工藝集成方面的研究，特別是圍繞超寬禁帶氧化鎵的低缺陷材料生長、高效能量轉換和光電探測器件的構築、材料和器件集成技術等基礎性、共性科學問題開展研究工作。主持及參與基礎加強項目、國家自然科學基金、國防科技創新、973、國家科技重大專項、國家重點研發計劃等項目二十餘項，發表學術論文200餘篇，論文引用5000餘次，授權國家發明專利42項，出版中文專著2部，分別入選十二五、十三五國家重點圖書出版規劃項目，出版英文專著1部（Springer出版社），參與出版外文專著4章。
個人主頁:https://web.xidian.edu.cn/cfzhang/

原文鏈接

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722047714

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