導 讀
精密微加工是當代科學技術研究的重要前沿,飛秒激光由於熱影響區小,燒蝕閾值低、加工效率高等優點,在該領域獲得了廣泛關注。然而,在飛秒激光加工(燒蝕)過程中,材料在極短時間和極小空間內吸收了很高的能量,引起許多複雜過程的發生,這不僅導致飛秒激光燒蝕理論的多樣化及爭議,而且導致了相關物理建模的難度較高。近日,華東師範大學張詩按研究員團隊與楊洋教授團隊通過使用新型單次多幅超快成像技術對飛秒激光燒蝕過程進行實時連續成像,並結合雙溫度-分子動力學模擬技術對該過程執行大規模三維模擬計算。研究成果不僅揭示了材料在不同激發能流密度下的燒蝕機制,同時也對飛秒激光燒蝕在相關材料上的應用提供了重要指導意義。
引用格式
Jiali Yao, Dalong Qi, Hongtao Liang, Yilin He, Yunhua Yao, Tianqing Jia, Yang Yang, Zhenrong Sun, Shian Zhang, "Exploring Femtosecond Laser Ablation by Snapshot Ultrafast Imaging and Molecular Dynamics Simulation", Ultrafast Science, vol. 2022, Article ID 9754131, 11 pages, 2022.
飛秒激光燒蝕(FLA)因其可避免熱效應和具有極高的空間分辨率在材料的精密製造中發揮着重要作用。目前,在飛秒激光燒蝕材料的實驗觀測方面,泵浦探測技術屬於主流,但該技術每次探測只能獲取單幀圖像,動態場景的記錄會受到激光功率抖動及材料成分不均勻性的影響;在理論模擬方面,雙溫方程、流體力學及分子動力學等模型可解釋激光燒蝕的基本機制,但也有其適用範圍及局限性。因此,亟需發展一種高時空分辨單次多幅超快成像技術,並通過與多模型高精度模擬手段相結合,實現飛秒激光與材料作用的動力學行為與機制分析。對此,華東師範大學張詩按研究員團隊與楊洋教授團隊合作,使用新型單次超快光學成像技術——啁啾光譜時間映射超快成像(CSMUP),以2500億幀/秒的成像速度和亞微米的空間分辨率成功實時記錄了飛秒激光燒蝕金靶的超快場景, 同時使用基於雙溫度模型的分子動力模擬技術(TTM-MD)對該燒蝕過程進行了與實驗觀測尺度相當的大規模三維時空演化模擬。實驗與模擬結果展示了金靶在不同激發能流密度下燒蝕形貌、溫度、壓力和應力動力學之間的差異,揭示了金靶在不同激發能流密度下的燒蝕機制。
圖1為用於飛秒激光燒蝕金靶觀測的CSMUP系統光路示意圖,在該成像系統中,通過將時間-光譜編碼技術與快照式高光譜成像技術相結合實現單次多幅超快成像。在實驗觀測中,首先將單個飛秒激光脈衝分為泵浦脈衝和探測脈衝。泵浦脈衝用於在金靶表面誘導燒蝕結構。而探測脈衝則聚焦於透明介質中產生超連續譜光源,超連續譜激光再進入玻璃棒進行頻率啁啾,使得波長成分與時間形成一一對應關係,隨後輻照金靶表面記錄燒蝕場景。最後使用高光譜相機採集(x, y, l)高光譜數據立方體,再通過光譜-時間映射步驟,從採集的(x, y, l)高光譜數據中反演出瞬態場景的(x, y, t)信息。雙溫-分子動力學模擬則是保留雙溫度模型中對激光能量沉積的連續體描述,並且利用牛頓力學分析電子受激光能量激發以及在隨後的離子密度弛豫過程中發生的電子-聲子耦合弛豫過程。通過準確選擇勢函數和模擬系綜等關鍵參數和熱力學量,利用大尺度原子分子大規模平行模擬器LAMMPS從原子尺度收集與實驗同等條件下樣品的材料相變、能量弛豫和熔池演化等行為。
圖1:用於觀測飛秒激光燒蝕金靶的CSMUP光路示意圖。
圖2為不同能流密度燒蝕金靶的實驗觀測結果及分子動力學模擬結果。從實驗觀測結果中可以看出,在高能流密度激光輻照後幾皮秒內,樣品表面開始出現反射率下降現象,相關區域稱為低反射率區,是由材料受熱膨脹之後的密度下降導致。十幾皮秒後,低反射率區域中心出現進一步的暗化現象,相關區域稱為暗區,是由材料的噴發及燒蝕坑的形成導致。而在低能流密度激光輻照下,低反射率區及暗區的面積明顯縮小,燒蝕過程較為溫和。對比模擬結果,可以發現,模擬得到的燒蝕坑的出現時間,演化趨勢,以及最終尺寸與對應實驗結果中觀察到的暗區特徵非常吻合,這證明了模擬結果的可靠性。
圖2:CSMUP記錄的飛秒激光燒蝕金靶的代表性圖像,激發光能流密度為2.80 (a)和0.45 J/cm2 (c),以及三維TTM-MD模型的模擬結果,吸收能流密度為2.80 (b)和0.45 J/cm2 (d)。
圖3為從模擬結果中提取出來的團簇尺寸分布及溫度演化。圖3(a)顯示,對於高能流密度,團簇尺寸分布分為兩段,其中,小尺寸團簇分布的冪律指數為-3,大尺寸團簇分布的冪律指數為-2,而這種雙模冪律團簇尺寸分布極有可能是相爆狀態下噴射燒蝕羽流的一般特徵。對於低能流密度而言,能夠在統計上產生顯著數量團簇的分布的冪律指數保持為-3。進一步由圖3(b)中展示的樣品熔池溫度演化可以看到,對於高能流密度的情況,熔池的最高溫度會上升至臨界溫度以上,超過發生相爆炸的閾值,而對於低能流密度,熔池溫度則遠低於臨界溫度。綜合以上在團簇分布及溫度演化兩方面的分析,可以推斷,高能流密度激光輻照下的樣品燒蝕由相爆炸機制主導,而低能流密度激光輻照下的燒蝕最有可能是由位於相爆炸閾值以下的機械散裂機制主導。
圖3:(a) 噴射燒蝕羽流的團簇尺寸分布;(b) 熔池中心平均溫度的時間演化
總結與展望
研究團隊通過使用新型單次多幅成像技術和雙溫-分子動力學模擬技術對金的飛秒激光燒蝕過程進行了聯合探究。實驗和模擬結果展示了金靶在不同激發能流密度下燒蝕形貌、溫度、壓力及應力動力學之間的差異,揭示了金靶在不同激發能流密度下的燒蝕機制,該工作不僅為實時監測超快激光加工過程提供了技術基礎,而且有助於充分理解強超快激光與材料相互作用的物理機理。
第一作者:姚佳麗,華東師範大學精密光譜科學與技術國家重點實驗室博士後,主要從事超快光學成像與計算成像研究。
共同一作:齊大龍,華東師範大學精密光譜科學與技術國家重點實驗室紫江青年研究員,主要從事超快光學與電子成像研究。先後主持國家自然科學基金面上項目、上海市科技定向專項項目等研究課題。榮獲2019年上海市物理學科優秀博士後二等獎。
通訊作者:楊洋,華東師範大學物理與電子科學學院凝聚態物理研究所教授、所長。主要從事金屬先進制造領域相關的熱力學與相變動力學理論研究,開發金屬表/界面相變原子模擬技術與計算方法,探索金屬快速凝固過程中若干疑難問題。先後主持國家基金委面上、青年基金項目,省部級面上項目等科研課題,參與上海市科技重大專項和科委科技項目研究工作。以第一/通訊作者在Phys. Rev. Lett., Acta Materialia, Phys. Rev. B, J. Chem. Phys.等期刊上發表過多篇論文。榮獲上海市研究生優秀博士論文獎、華東師範大學2018年度自然科學獎-青年獎,指導本科生獲全國「拔尖計劃2.0」首屆「提問與猜想」活動二等獎。
通訊作者:張詩按,華東師範大學精密光譜科學與技術國家重點實驗室研究員、副主任。主要從事先進光學成像關鍵技術及應用研究,包括壓縮超快成像、超分辨成像和計算成像。近年來以第一作者/通訊作者在Phys. Rev. Lett.、Optica、Adv. Photonics、ACS Photonics、Photonics Res.等國際重要學術刊物發表論文130餘篇,申請授權中國發明專利10餘項,主持國家自然科學基金委和上海市科委項目共計10餘項,包括國家自然科學基金委重大研究計劃重點項目、國家自然科學基金面上項目、上海市科委基礎研究重點項目等等,榮獲上海市青年科技啟明星、上海市普陀區領軍人才、上海市優秀學術帶頭人、上海市自然科學一等獎等。

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