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背景介紹

CO2被認為是近年來導致全球變暖的主要溫室氣體。同時，作為一種酸性雜質，CO2也會引起管道腐蝕。目前能源需求仍然在很大程度上依靠化石燃料的燃燒來滿足，使得CO2的排放似乎不可避免，因此在進入大氣層之前需要對其進行處理以降低其含量。這一挑戰也使得從CO2/N2和CO2/CH4的工業混合物中提取的CO2成為學術界和媒體最值得關注的話題之一。因此，開發一種節能高效的材料用來分離CO2是非常重要的。

全文速覽

本文報道了一個用於CO2捕獲的In(aip)2材料，並通過實驗和理論計算的方法，對製備的材料進行了系統的研究。吸附測試結果表明該材料在298K和101kPa下的CO2吸附量為1.27mmol/g, 其CO2/N2的IAST選擇性為2635，CO2/CH4的IAST選擇性為1808。動態穿透選擇性也表明該材料具有較好的CO2/CH4, CO2/N2和CO2/CH4/N2分離能力。

圖文解析

要點：在In(aip)2中，每個In原子與來自四個H2aip中的四個羧基的八個氧原子配位，形成一個扭曲的十二面體In(coo)4簇。在該結構中金屬簇與配體形成二維層，然後二維層間通過氫鍵相連，達到最終的穩定結構，其孔徑尺寸為3.4-3.6Å。

要點：通過195K下CO2的吸附測試，得出該材料的BET表面積為223.5 m2/g，孔徑為3.57Å(該孔徑尺寸比N2的動力學尺寸小，因此不吸附N2)。298K下三種氣體的吸附測試表明該材對CO2的吸附量最高(29.5 cm3/g)，對CH4(0.4 cm3/g)和N2(0.2 cm3/g)幾乎不吸附。其CO2/N2(15/85)的IAST選擇性為2635; CO2/CH4(50/50)的IAST選擇性為1808。

要點：通過與其他材料的比對發現該材料具有較好的CO2/CH4和CO2/N2選擇性。其CO2的Qst值為33.8-34.3 kJ/mol。DFT測試表明CO2與框架間主要通過氫鍵相互作用。

要點：穿透測試表明該材料具有較好的CO2/CH4(50/50),CO2/N2(15/85)和CO2/CH4/N2(50/25/25)的分離能力，且具有較好的循環穩定性。

總結與展望

總之，本文報道的二維堆疊材料 In(aip)2由於具有合適的尺寸及-NH2官能團，可以較好地從多種氣體混合物中捕獲CO2。該材料在298K和101 kPa條件下，CO2的吸附量為1.27mmol/g，但CH4和N2在相同條件下卻幾乎沒有吸附。由於以上因素的存在，使得該材料對CO2/CH4的IAST選擇性為 1808 ，對CO2/N2的選擇性為2635。後期的穿透試驗也再次證明了該材料具有良好的分離能力。

作者：XN 指導：ZYB

DOI：10.1016/j.cej.2022.137768

Link: https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137768

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