在分子尺度下調控量子效應以實現對電荷傳遞過程的控制是構築分子功能器件的基本依據。與無機材料不同，有機分子之間耦合作用較弱，同時載流子與原子振動耦合較強，因而分子尺度器件中能夠呈現非相干的極化子（polaron）傳輸過程，從而使得分子尺度器件呈現出多樣的非相干傳輸現象，為分子電子學的研究提供了新的契機。
近日，天津大學理學院及天津市分子光電科學重點實驗室的於曦教授和分子聚集態科學研究院的丁帥帥副教授將分子器件中的電荷傳輸研究拓展至強電聲耦合下的電子-電子相互作用，探索了分子器件中的雙極化子輸運及Pauli自旋禁阻效應。他們通過非磁性碳電極構建分子器件，以氧化還原活性的釕多吡啶基低聚物 ((Ru(tpy)2) 作為功能分子單元，構築了穩定可控的分子器件，並在低溫和外加磁場下研究了分子器件的輸運特性。他們發現，在超過共軛分子相干隧穿長度（~5 nm）的分子器件在低溫下具有顯著的磁電阻響應，而這一響應在高溫、短的傳輸距離及非氧化還原活性分子器件中則不存在。
進一步的理論分析表明，磁電阻效應歸因於雙極化子的輸運。在氧化還原活性的Ru(tpy)2分子中，載流子形成深自陷的小極化子，在低溫下有一定幾率形成具有自旋選擇性的雙極化子，且受到 Pauli不相容原理的影響。雙極化子的傳輸可通過外加磁場調節電荷自旋取向，控制雙極化子形成幾率，從而展現出宏觀電學特性中磁場依賴的電阻變化現象，即Pauli自旋禁阻現象。
該研究所述的雙極化子傳輸過程揭示了分子電子器件中多粒子傳輸機制，並通過分子設計為分子尺度器件在自旋與磁性功能應用方面提供了可靠的理論基礎。
論文信息
Bi-polaron Transport and Magnetic Field Induced Pauli Spin Blockade in Redox-Active Molecular Junctions
Xiaohai Ding, Junhong Xue, Prof. Shuaishuai Ding, Prof. Cong Chen, Prof. Xiaojing Wang, Prof. Xi Yu, Prof. Wenping Hu
文章的第一作者是天津大學-青海民族大學聯合培養博士生丁小海。該研究受到了國家自然科學基金面上項目21973069、21773169，青年項目52003190等項目資金支持。
Angewandte Chemie International Edition
DOI:10.1002/anie.202208969
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