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電化學CO2還原反應(CO2RR)將CO2轉化為有價值的燃料和化學品，特別是轉化為高能量密度和高價值的C2+產品。然而，目前用於CO2RR催化劑高過電位、低選擇性和長期穩定性差等阻礙限制了CO2RR的大規模應用。因此，設計高性能的先進電催化劑是克服這些障礙的關鍵。基於此，浙江大學吳浩斌課題組報道了一種由金屬有機骨架(MOF)修飾的銅電極，構建的MOF和Cu的異質界面增強了催化劑的電催化性能，可將CO2高效轉化為乙烯和乙醇。基於Zr的MOF(UiO-66)將原位轉化為無定形ZrOx納米顆粒(a-ZrOx)，構建出具有a-ZrOx/Cu異質界面的雙位點催化劑。優化的具有UiO-66塗層的銅(0.5-UiO/Cu)電極在- 1.05 VRHE的多碳(C2+)產品的法拉第效率高達74%，其內在活性大約是銅箔的兩倍。此外，0.5-UiO/Cu在-30 mA cm-2的電流密度下連續運行32小時，工作電位和C2+產品的FE分別穩定在和-1.00 VRHE和60%，其在高電流密度下的顯着穩定性可能與原位形成的a-ZrOx/Cu界面活性位點的高內在穩定性有關。原位表面增強拉曼光譜表明，UiO-66衍生的具有大量路易斯酸性位點的a-ZrOx塗層可以通過路易斯酸鹼相互作用激活惰性CO2，促進CO2電解過程中Cu表面上頂部結合的CO*中間體穩定性，從而增加CO*覆蓋率並促進C-C耦合過程。本研究通過設計具有異質界面的雙位點電催化劑，為設計具有優異電催化CO2RR活性的催化劑提供了指導。Hetero-Interfaces on Cu Electrode for Enhanced Electrochemical Conversion of CO2 to Multi-Carbon Products. Nano-Micro Letters, 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00879-5
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