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混合CO2電還原（HCER）被認為是提高氧化還原產物總價值和能量轉化效率的重要策略。

近日，華南師範大學蘭亞乾教授，Jiang Liu構建了三種晶體配位化合物（NiTPP、Ni8-TET和PCN-601）電催化劑用於MOR、CO2RR和HCER (MOR與CO2RR偶聯)。

本文要點

要點1.當Ni-TPP和Ni8-TET分別用作CO2RR和MOR的電催化劑時，卟啉中心的Ni作為還原活性中心可以將CO2還原成CO，法拉第效率（FECO）為25.6%，Ni(II)8簇作為氧化活性中心可以將甲醇氧化成甲酸，法拉第效率（FEHCOOH）為86.3%。

要點2.值得注意的是，當用Ni8簇和金屬卟啉(Ni)組裝的PCN-601作為電極材料時，PCN-601（89%的FEHCOOH，96%的FECO）的MOR和CO2RR性能強於Ni8-TET (25.6%)和Ni-TPP (86.3%)。此外，這種組合的雙功能晶體催化劑可用作HCER的陽極和陰極，其中FEHCOOH超過90% (2.1-2.4 V)，FECO超過80% (1.9-2.5 V)。同時，通過光照射，FEHCOOH可以在寬電勢範圍(1.82.5 V)內進一步增加到90%以上，FECO接近100%。

要點3.理論計算表明，在催化過程中，電子從Ni8團簇轉移到卟啉中心的Ni離子，導致Ni8團簇的氧化性增強，卟啉中Ni離子的還原性增強，最終導致兩種法拉第效率的提高。

這項研究首次報道用一種晶體配位催化劑完成HCER電還原的陰極和陽極反應。

Sheng-Nan Sun, et al, Redox-Active Crystalline Coordination Catalyst for Hybrid Electrocatalytic Methanol Oxidation and CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202207282

https://doi.org/10.1002/anie.202207282

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