均相催化與酶催化QQ群:871976131
通過分子化合物催化劑進行氨氧化反應目前受到人們的廣泛關注,可能作為一種非碳的氫能源。在氨氧化反應中,通過過渡金屬配位的方式活化N-H化學鍵是反應的關鍵。有鑑於此,卡爾加里大學Warren Piers等報道低價態五元二硼配體修飾的Mo分子催化劑活化NH3,這種催化劑通過(B2Pz4Py)Mo(II)-NH3在室溫條件消除兩個氫原子,產生H2和μ-N雙核Mo分子(B2Pz4Py)Mo-N-Mo(B2Pz4Py)。本文要點
要點1.反應機理。通過實驗和理論計算,驗證反應機理研究的催化反應過程生成端基amido,imido,nitrido複合物,發現橋連N中間體的作用被低估,這項研究為發展新型催化劑提供經驗和幫助。
C. Christopher Almquist, Nicole Removski, Thayalan Rajeshkumar, Benjamin Gelfand, Warren Piers, Laurent Maron, Spontaneous Ammonia Activation Through Coordination Induced Bond Weakening in Molybdenum Complexes of a Dianionic Pentadentate Ligand Platform, Angew. Chem. Int. Ed. 2022DOI: 10.1002/anie.202203576https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202203576加微信群方式:添加編輯微信18065920782,備註:姓名-單位-研究方向(無備註請恕不通過),由編輯審核後邀請入群。原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR