鑽石舞台

Influence of the molecular structure of metal-phthalocyanine on electrocatalytic reactions

第一作者: Da Sol Jeong

通訊作者: Hyeon Suk Shin, Jieun Yang

Jeong, D.S., Shin, H.S. & Yang, J. Influence of the molecular structure of metal-phthalocyanine on electrocatalytic reactions. Sci. China Mater. (2022). https://doi.org/10.1007/s40843-022-2131-1

用於先進聚合物電解質水電解槽的膜電極工程

第一作者: 劉鶴鳴

通訊作者: 劉碧錄, 余強敏

作為碳中和的重要能源載體, 利用可再生能源電解水製取的「綠色氫能」受到了全世界的關注. 聚合物電解質水電解槽因其優越的性能, 有望成為未來綠色制氫市場的主流. 當前, 聚合物電解質水電解槽的發展受到膜電極發展緩慢的制約. 膜電極是聚合物電解質水電解槽的重要組成部分, 在很大程度上決定了水電解槽系統的成本和性能. 因此, 必須從降低成本和提高性能方面對膜電極組件進行優化, 以促進其發展. 在這篇綜述中, 首先討論了膜電極材料的最新進展及現有的設計策略, 包括催化劑的成本、活性和穩定性、離聚物的分布和厚度以及離子交換膜的離子傳輸效率. 然後分析了所有組分和層間界面對膜電極中離子、電子和物質傳輸的影響, 以及對電解槽性能的影響. 最後, 本論文就催化劑活性、離子交換膜穩定性、相鄰組分之間的界面以及性能評估方法等方面提出了相關建議和展望.

Liu, H., Kang, X., Zhao, T. et al. Engineering membrane electrode assembly for advanced polymer electrolyte water electrolyzer. Sci. China Mater. (2022). https://doi.org/10.1007/s40843-022-2128-4

基於轉化-合金化機制的鈉離子電池PbSe@CNTs負極材料

第一作者: 趙東東

通訊作者: 張寧, 王劉彬

鈉離子電池作為新型的儲能電池體系因鈉資源儲量豐富、成本低廉等優勢有望填補鋰離子電池在某些應用領域的空缺, 非常適用於大規模儲能領域. 然而, 高容量儲鈉負極材料仍然需要進一步研究. 本文以廢舊鉛酸電池的回收鉛和商業化硒粉為原料, 採用機械球磨法製備了納米硒化鉛與碳納米管(PbSe@CNTs)的複合材料. 碳納米管網絡纏繞在PbSe納米粒子上, 可有效抑制納米粒子的團聚, 同時提高了電子導電性. 納米級的PbSe和拓撲結構的CNTs有利於電解液的滲透, 縮短了Na+和電子的傳輸路徑, 緩解了脫嵌鈉過程中的機械應變, 提高了倍率和長循環穩定性能. PbSe@CNTs電極在20 mA g−1電流密度下具有597 mA h g− 1的可逆比容量 , 在 100 mA g− 1循 環 100 圈仍保持458.9 mA h g−1的可逆比容量, 容量保持率為88%. 通過X射線衍射和拉曼光譜分析, 證實了PbSe的儲鈉機理為兩步轉化-合金化過程, 反應方程式為PbSe + 5.75Na+ + 5.75e− ↔ 0.25Na15Pb4 + Na2Se.

Zhao, D., Zhang, N., Zhao, X. et al. A novel PbSe@CNTs anode material based on dual conversion-alloying mechanism for sodium-ion batteries. Sci. China Mater. (2022). https://doi.org/10.1007/s40843-022-2129-1

超聲激活的金屬多酚配位納米抗生素在體內抗耐藥菌治療中的應用

第一作者: 盧暢, 田野

通訊作者: 鄭軍, 代雲路

抗生素的濫用引發了漫延全球的抗生素耐藥危機. 多重耐藥細菌的出現對人類生命健康構成了極大的威脅. 此外, 傳統抗生素在體內殺死病原菌的同時, 對人體正常微生物菌群的破壞也增加了導致其他感染和疾病的風險. 因此, 新型抗生素的研發顯得日益緊迫. 本文合成了一種超聲激活的金屬多酚配位納米抗生素(PEG-P18-Ag NPs), 其可在感染部位被選擇性激活, 從而避免了對體內正常微生物群體的影響. 實驗證實PEG-P18-Ag NPs在未激活時不具有抗菌活性. 經超聲激活後, 其可引起大量活性氧物種(ROS)的產生, 從而殺死多種多重耐藥菌及生物膜. 通過RNA測序技術, 本文進一步證實PEG-P18-Ag NPs對細菌細胞的細胞膜、核糖體、染色質及鞭毛等結構造成了嚴重損傷. 總之, 本研究合成了一種靶向體內耐藥菌的新型抗生素, 可實現廣譜、快速和可控的抗多重耐藥菌治療.

Lu, C., Tian, Y., Tian, H. et al. An ultrasound activable metal-phenolic network nano-antibiotics for in vivo on-site infection therapy. Sci. China Mater. (2022). https://doi.org/10.1007/s40843-022-2125-1

放射敏感的納米調節劑重新編程腫瘤-免疫細胞通訊用於免疫治療

第一作者: 陳園園, 劉淑傑

通訊作者: 唐波, 王建波, 李娜

目前, 將腫瘤相關巨噬細胞從促腫瘤生長的M2表型調節為抑制腫瘤生長的M1表型已成為一種有前途的腫瘤免疫治療策略, 但仍然具有挑戰性, 而且以可控的方式實現顯得尤為困難. 本文報道了一種用於可時空激活免疫反應的放射敏感型納米調節劑(AuDAP). Au-DAP可通過多價相互作用同時識別和結合M2巨噬細胞與腫瘤細胞. 在低劑量醫用X射線照射下, 納米調節劑可介導產生大量活性氧(ROS), 激活NF-κB信號通路, 使M2型巨噬細胞復極化為M1型, 從而原位激活巨噬細胞的免疫功能. 一系列體外和體內實驗結果表明, 納米調節劑可以有效重塑腫瘤細胞和巨噬細胞之間的通訊, 並特異性地激活抗腫瘤免疫治療. 通過長時間觀察發現, 治療組小鼠的原位腫瘤被明顯抑制且未觀察到肺部轉移瘤的形成. 該納米調節劑可作為一種有潛力的納米藥物用於精確的腫瘤治療, 並能為可控的免疫治療提供新的見解.

Chen, Y., Liu, S., Gao, P. et al. Reprogramming tumor-immune cell communication with a radiosensitive nanoregulator for immunotherapy. Sci. China Mater. (2022). https://doi.org/10.1007/s40843-022-2140-7

碳添加引起一種超導高熵合金的中心對稱到非中心對稱結構轉變

第一作者: 肖國銳

通訊作者: 任之

四方σ相是過渡金屬合金中最常見的物相之一. 然而, σ型高熵合金中尚未有關於碳添加效應的報道. 本文發現在超導的Ta10Mo5W30Re35Ru20高熵合金(Tc = 4.87 K)中添加碳會引起結構轉變. 結果表明在0 ≤ x ≤ 2時Ta10Mo5W30Re35Ru20Cx高熵合金具有中心對稱的σ型結構, 但在16 ≤ x ≤ 20時轉變為非中心對稱的β-Mn型結構. 轉變後的β-Mn型高熵合金仍表現出體超導電性且具有更高的Tc (5.34 K)和接近泡利順磁極限的上臨界場. 此外, 該結構轉變歸因於碳添加引起價電子濃度的降低以及晶格畸變和混合熵的增加. 研究結果不僅提供了高熵合金中中心對稱到非中心對稱結構轉變的罕見例子, 而且夯實了非金屬碳是調節高熵合金結構和物理性質的有效添加劑.

Xiao, G., Zhu, Q., Yang, W. et al. Centrosymmetric to noncentrosymmetric structural transformation in a superconducting high-entropy alloy due to carbon addition. Sci. China Mater. (2022). https://doi.org/10.1007/s40843-022-2144-x

一種能產生600 mV光電壓以高效驅動光電化學分解水的光陽極

第一作者: 陰卓成

通訊作者: 沈少華

n-Si是一種有開發潛力的光陽極材料, 但其緩慢的水氧化反應動力學及其在水溶液中易氧化等缺點嚴重限制了其光電化學分解水性能的提高. 基於此, 本文通過原子層沉積(ALD)與光輔助電沉積(PED)成功將CoOx/Ni:CoOOH雙層結構沉積至n-Si光陽極表面, 以此來穩定n-S i 光陽極並且加快產氧反應動力學過程. 相比於n - S i 光陽極, n-Si/CoOx/Ni:CoOOH展現出更好的光電催化分解水性能, 其起始電位為1.03 V相比於可逆氫電勢(vs.RHE), 且光電流密度在1.23 V vs. RHE時可達到20 mA cm−2. 研究表明, Ni摻雜會減小Ni:CoOOH的功函數, 從而使得n-Si/CoOx/Ni:CoOOH串聯界面的向上能帶彎曲減弱, 而Ni:CoOOH/電解液界面的向上能帶彎曲增強(其中包括一個能帶彎曲由向下變為向上的過程), 導致這兩處界面上的空穴遷移驅動力分別降低與升高; 由此, 通過兩處界面的載流子驅動力的優化, 獲得了最佳的光電催化分解水性能. 另外, 相對於電化學沉積(ED), PED方法在功能薄膜沉積方面表現出更大的優勢, PED得到的Ni:CoOOH薄膜的穩定性和活性要優於ED得到的Ni:CoOOH薄膜.

Yin, Z., Shi, Y. & Shen, S. A n-Si/CoOx/Ni:CoOOH photoanode producing 600 mV photovoltage for efficient photoelectrochemical water splitting. Sci. China Mater. (2022). https://doi.org/10.1007/s40843-022-2136-0

受體-供體-受體結構光療試劑用於近紅外二區熒光成像和光聲成像引導的光動力和光熱聯合治療

第一作者: 李寶伶, 甘亞兵

通訊作者: 藍敏煥, 尹鵬, 趙富穩

多模態成像引導的光動力和光熱治療在癌症治療上具有明顯的優勢. 同時具有近紅外光(NIR)吸收、高活性氧(ROS)產率和高光熱轉換效率的物質是非常理想的光療試劑. 本文設計合成了一種具有「受體-供體-受體」(A-D-A)結構的分子IDCIC. 隨後通過在IDCIC表面包裹DSPE-PEG2000-NH2得到了水溶性納米顆粒IDCIC NPs. IDCIC NPs具有近紅外吸收, 峰值位於760 nm; 同時還具有近紅外二區熒光發射, 峰值在1000 nm左右, 熒光量子產率為1.2%, 使得IDCIC NPs具有良好的光聲成像和NIR-II熒光成像能力. 此外, IDCIC NPs在808 nm激光器照射下可以同時產生單線態氧(量子產率為9.1%)、羥基自由基(•OH)和熱量(光熱轉換效率為78.9%). 基於以上這些特性, IDCIC NPs可以用於多模態成像引導的光動力/光熱聯合癌症治療.

Li, B., Gan, Y., Yang, K. et al. Acceptor-donor-acceptor structured phototheranostics for near-infrared II fluorescent and photoacoustic imaging-guided photodynamic and photothermal synergistic therapy. Sci. China Mater. (2022). https://doi.org/10.1007/s40843-022-2143-2

一種乳酸菌-MOF複合物用於強化腫瘤乏氧光動力和免疫治療

第一作者: 李田忠

通訊作者: 張晗, 謝中建

開發長期有效的癌症治療技術仍然是科研工作者和臨床醫生面臨的重要任務. 厭氧型乳酸菌(LAB)具有天然的乏氧傾向性, 可自發富集在缺氧的腫瘤微環境中. 金屬有機框架(MOF)是一類獨特的納米材料, 其中的ZIF-67可以自發分解過氧化氫產氧, 且析氧能力可被光照增強. 然而, LAB或MOF單獨應用於腫瘤治療的效果並不令人滿意.本文製備了一種MOF修飾的乳酸菌製劑, 用以在缺氧性腫瘤中局部產生活性氧(ROS)助力光動力治療, 同時精準誘導宿主腫瘤免疫. 這些細菌表面被ZIF-67納米材料修飾(LAB@ZIF-67), 經體內循環後富集在腫瘤微環境中. 細菌表面的ZIF-67可以被CT-26細胞吸收, 並且在光照後檢測到細胞內快速生成ROS. 體內實驗表明, 該細菌複合物可通過光動力療法消滅腫瘤, 同時誘導腫瘤特異的炎性反應, 招募巨噬細胞和T細胞實現腫瘤的免疫治療. 此類材料-細菌複合物為今後研發腫瘤主動靶向藥物和癌症免疫療法提供了新思路.

Li, T., Wang, J., Chen, T. et al. A hybrid of lactic acid bacteria and metal-organic frameworks potentiates photodynamic immunotherapy for hypoxia-targeted tumor eradication. Sci. China Mater. (2022). https://doi.org/10.1007/s40843-022-2141-7

Optimized transition metal−oxygen covalency promotes neutral-pH oxygen evolution catalysis

通訊作者: 王訓

Wang, X. Optimized transition metal-oxygen covalency promotes neutral-pH oxygen evolution catalysis. Sci. China Mater. (2022). https://doi.org/10.1007/s40843-022-2224-x