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摘要:北京大學稀土材料化學及應用國家重點實驗室孫聆東教授、嚴純華院士聯合北京工業大學肖家文副研究員發展了一種新型錳基鈣鈦礦衍生物CsMnCl3納米晶,揭示了Mn2+的發光機理。進一步通過少量Pb2+摻雜提高了CsMnCl3納米晶的發光量子產率,具有較好的X射線成像分辨率。該工作為開發新型非鉛/少鉛鈣鈦礦材料提供了新思路。

關鍵詞:Advanced Science, CsMnCl3納米晶, 非鉛鈣鈦礦衍生物, X射線成像, 北京大學稀土材料化學及應用國家重點實驗室

具有高原子序數和高發光效率的鉛鹵鈣鈦礦納米晶在X射線探測成像領域引起了極大的關注。然而,鉛鹵鈣鈦礦納米晶存在自吸收嚴重、結構穩定性差以及含有重金屬鉛等問題,其應用面臨巨大挑戰。近年來,研究人員雖然在開發非鉛/少鉛鈣鈦礦材料中取得了一定進展,但這些材料仍存在穩定性差、量子產率低等問題。

鑑於此,北京大學稀土材料化學及應用國家重點實驗室的孫聆東教授/嚴純華院士課題組及北京工業大學肖家文副研究員等人發展了一類新型的錳基非鉛鈣鈦礦衍生物CsMnCl3納米晶,並展示了其在X射線成像領域應用的潛力。作者通過熱注射法合成了尺寸約為13.6 nm單分散性良好、形貌均一的六方相CsMnCl3納米晶。在CsMnCl3納米晶中,Mn2+為6配位,且存在較強的Mn2+-Mn2+磁耦合相互作用,其發光波長位於660 nm,相比於Mn2+摻雜的CsPbCl3:Mn2+量子點紅移約60 nm,發光壽命由1.5 ms縮短至490 μs。為提高Mn2+的發光效率,作者通過摻雜少量的Pb2+ (0.3%–3%),利用Pb2+的6s2電子以及[PbCl6]4-宇稱允許的1S0 → 3P1躍遷,構建了[PbCl6]4-向Mn2+的能量傳遞通路,使CsMnCl3:Pb2+納米晶的發光強度較CsMnCl3納米晶提高約一個數量級,量子產率由0.7%提高至21%。此外,作者也發展了[BiCl6]3-敏化的CsMnCl3:Bi3+納米晶,可同樣實現發光增強。

CsMnCl3:1%Pb2+納米晶發光量子產率高、自吸收弱,且含有重原子Cs,可將X射線轉換為明亮的紅光發射。CsMnCl3:1%Pb2+納米晶薄膜的X射線成像分辨率可達到4.3 lp/mm,並可對典型物體(發光二極管、電阻絲以及電路板等)進行X射線成像。研究者認為,該工作會為非鉛鹵化物鈣鈦礦材料的開發及其在閃爍體的研究中提供新思路,相關論文在線發表在Advanced Science上。



WILEY




論文信息:

All-Inorganic Manganese-Based CsMnCl3 Nanocrystals for X-Ray Imaging

Lin-Quan Guan, Shuo Shi, Xiao-Wei Niu, Shi-Chen Guo, Jian Zhao, Tian-Meng Ji, Hao Dong, Feng-Yan Jia, Jia-Wen Xiao*, Ling-Dong Sun*, and Chun-Hua Yan*

Advanced Science

DOI:10.1002/advs.202201354

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《先進科學》(Advanced Science)Wiley旗下創刊於2014年的優質開源期刊,發表材料科學、物理化學、生物醫藥、工程等各領域的創新成果與前沿進展。期刊為致力於最大程度地向公眾傳播科研成果,所有文章均可免費獲取。最新影響因子為16.806,中科院2020年SCI期刊分區材料科學大類Q1區、工程技術大類Q1區。






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