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在最先進的制氫技術中,包括陰極析氫反應(HER)和陽極析氧反應(OER)在內的電催化水分解是一種利用可再生、可持續的太陽能和風能的環保型制氫技術。而目前成熟的質子交換膜(PEM)技術具有高電流密度操作、小設備尺寸、高效率等優點,有望實現酸性水電解制氫的大規模商業化應用。然而,陽極處固有的熱力學能壘使得必須施加增強的電壓來驅動陽極OER,特別是,在電催化水分解過程中,陽極產生的O2的利用價值較低,一旦與陰極H2混合,就會發生爆炸危險。

近日,中科院上硅所施劍林院士,崔香枝研究員成功構建了一種Fe2+/Fe3+循環體系,在Fe2+/Fe3+循環製備催化劑Pt-3@SXNS的催化下建立了自供電高效析氫結構。Pt-3@SXNS催化劑在Zn-Fe流動電池中對Fe3+RR耦合鋅氧化表現出良好的活性,可以串聯兩個均由Pt-3@SXNS催化的以陽極Fe2+OR結合陰極HER的水分解電解槽。



本文要點

要點1.這種結構表現出了良好的催化活性和性能:由Pt-3@SXNS催化的新型Fe3+RR結合Zn-Fe液流電池具有超高的開路電壓(1.97 V)和優異的放電/充電性能(100 h),而Fe2+OR只需要0.801 V的超低電壓即可獲得50 mA cm-2的電流密度,130 mV低HER過電位就能輸出100 mA cm-2的電流密度。同時採用Fe2+OR結合HER的電解槽可以在0.830 V、20 mA cm-2下工作,比傳統的Pt/C‖RuO2體系低974 mV。


要點2.原位拉曼光譜、紅外光譜和密度泛函計算表明,Pt-3@SXNS具有優異的HER催化活性,一方面得益於Pt NPs與SXNS襯底之間的強相互作用,另一方面得益於富氫的PtNPs向缺氫相SXNS的氫溢出效應。

這項工作為酸性廢水的儲能和低成本制氫提供了新的策略


Chang Chen, et al, Fe2+/Fe3+ Cycling for Coupling Self-powered Hydrogen Evolution and Preparations of Electrode Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202207226
https://doi.org/10.1002/anie.202207226

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