【做計算 找華算】理論計算助攻頂刊，10000+成功案例，全職海歸技術團隊、正版商業軟件版權！π電子構型在無金屬碳催化劑中起着關鍵作用，其離域程度以催化活性占主導地位。然而，對固有π電子的精確和精確的靶向調控仍然具有挑戰性。基於此，北京科技大學張躍和康卓等基於對GDY中不同化學鍵的理論篩選，啟動了一種化學鍵靶向的物理剪切策略來觸發Csp-Csp2鍵的周期性中斷。一系列光譜表徵結果表明，可控物理輻照引發的Csp-Csp2的鍵合行為的周期性中斷可以重新形成離域電子態，從而在原子水平上優化GDY的空間和電子結構。優化後的GDY催化劑在0.5 M H2SO4中具有優異的HER性能，其在10 mA cm-2電流密度下的過電位僅為94 mV，Tafel斜率為45 mV dec-1。理論計算表明，GDY催化劑優異的HER性能可歸因於電子在GDY中進行了離域，可以通過增強苯環的電子軌道填充來激活苯環附近的sp-C位點，顯著增強苯環附近sp-C位點的催化活性，優化氫離子吸附解離能壘。該項研究揭示了化學鍵靶向策略對GDY離域電子態的影響機制，並且該項工作所提出的周期性鍵中斷概念可以擴展到GDY之外的其他碳基催化劑，並為從原子水平精心設計高性能的非金屬催化劑以推動π電子離域極限提供了指導。Periodically Interrupting Bonding Behavior to Reformat Delocalized Electronic States of Graphdiyne for Improved Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202211094【做計算 找華算】華算科技專注催化計算服務、正版商業軟件版權、全職海歸計算團隊，10000+成功案例！計算性質涉及OER/ORR、CO2RR、HER、NRR台階圖、反應路徑、反應機理、過渡態、吸附、摻雜、能帶、態密度、d帶中心、電荷密度與電荷得失分析、PDOS/COHP分析、反應能壘、反應動力學/熱力學等。用戶研究成果已發表在Nature子刊、Science子刊、AM系列、ACS系列、RSC系列、EES等國際頂級期刊。添加下方微信好友：13622327160（電話同微信）
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