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高級氧化工藝(AOPs)是利用活性氧(ROS)淨化水的有效途徑,但在消耗性試劑的投入、活性氧的產生和載體的預處理中都存在高成本和步驟繁瑣等問題。因此,尋找到真正高效、低成本和可持續的AOP具有重要意義。基於此,南京理工大學張侃、河海大學敖燕輝和延世大學Jong Hyeok Park等提出了一種基於人造葉片的自循環類芬頓系統,實現了廢水的可持續處理。
在該項工作中,研究人員將SnO2-x/BiVO4/WO3光電極和聚四氟乙烯(PTFE)改性Mo單原子催化劑/輕度還原氧化石墨烯塗層氣體擴散電極(PTFE@Mo-SACs/mrG-GDE)組合(SnO2-x/BiVO4/WO3||PTFE@Mo-SACs/mrG-GDE)。在AM 1.5 G照射下,該催化劑在含碳酸氫鹽的電解液中實現了高效的H2O2生產(產率為0.77 μmol min-1 cm-2),對應於1.46%的無偏壓太陽能-過氧化氫轉換效率(SHyE)。
此外,生成的H2O2可以立即原位活化成主要的·OH、·O2-和1O2等;並且碳酸氫鹽電解質中Mn(II)物種相應地被氧化成高價Mn(IV)物種,同時可以通過在陰極中將Mn(IV)物質還原為Mn(II)來回收Mn物質。因此,僅需要水、氧氣和陽光的自循環過程在去除各種有機污染物方面表現出超過一個月的長期穩定性。總體而言,該項工作中的有效太陽能污水處理裝置的設計有望激發其進一步的可持續應用,並突出了光電化學技術在從實驗室到工業的廢水治理應用中的可行性和可擴展性。
Self-cycled Photo-Fenton-like System Based on an Artificial Leaf with a Solar-to-H2O2 Conversion Efficiency of 1.46%. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-32410-0
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計算性質涉及OER/ORR、CO2RR、HER、NRR台階圖、反應路徑、反應機理、過渡態、吸附、摻雜、能帶、態密度、d帶中心、電荷密度與電荷得失分析、PDOS/COHP、反應能壘、反應動力學/熱力學等。
用戶研究成果已發表在Nature子刊、Science子刊、AM系列、ACS系列、RSC系列、EES等國際頂級期刊。
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