
【交大Science發文】
原位合成過氧化氫實現尼龍單體的綠色合成
2022年5月6日,國際頂級學術期刊Science刊發了化學化工學院陳立桅教授、劉晰研究員和英國卡迪夫催化中心GrahamHutchings教授等人合作的科研成果「原位生成過氧化氫用於高效催化由環己酮合成環己酮肟」。Richard J. Lewis,劉晰,Graham J. Hutchings為共同通訊作者,工作得到了上海交通大學物質科學原位中心和變革性分子前沿科學中心的大力支持。

過氧化氫具有較合適的氧化能力,而且其反應產物為水,適合作為環境友好的氧化劑應用於綠色化工合成。工業上利用鈦硅分子篩為催化劑催化過氧化氫氨氧化環己酮製備尼龍6單體環己酮肟,大幅度簡化生產工藝,在得到高轉化率和高選擇性的同時,極大減少低價值副產物和廢棄物的產生,使得整個生產過程更加綠色和經濟。
儘管過氧化氫在發展綠色化學化工中扮演了越來越重要的角色,但是現有工業蒽醌法製備方法過程並不夠「綠色」:這種製備方法具有投資成本高,過程複雜,可能污染環境,存儲/輸運/使用不方便等顯著缺點。如果可以利用原位的方法直接生成過氧化氫完成催化氨氧化等反應,可以極大的節省能耗和設備投資,不僅使得整個過程更加經濟和綠色,更對發展新型綠色化工和化學合成具有極其重要的意義。

圖1氧化物負載AuPd催化劑對於原位合成過氧化氫催化酮氨氧化製備酮肟的催化活性

圖2高分辨電鏡圖像顯示分子篩負載AuPd催化劑所存在的二元結構

文章鏈接
https://www.science.org/doi/10.1126/science.abl4822
上海交通大學物質科學原位中心
上海交通大學物質科學原位中心成立於2020年,是上海交通大學校級交叉研究平台,負責人為上海交通大學化學化工學院特聘教授陳立桅教授。原位中心以物質科學領域廣泛的原位研究需求為基礎,結合國際學科前沿和國家戰略需求,集成世界最先進的原位以及工況下的顯微與譜學技術,通過設計、開發新型原位反應裝置和大數據處理平台,實現高空間分辨率原位功能成像及物質結構與化學價態的原位動態追蹤。基於從微米到原子尺度下複雜化學體系中材料物化性能的原位、工況表徵,為能源化學化工、先進材料、熱能機動等物質科學前沿領域與重大應用方向提供重要技術支撐。
原位中心現已配備世界先進的原位分析測試儀器,包括原位球差校正透射電鏡,原位X射線吸收光譜儀,原位X射線衍射儀,掃描電鏡等。目前在Science, Nat. Catal., Nat. Comm., JACS, Angewandte 等重要期刊上發表論文60餘篇。
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