生物光合成體系中的分子能夠通過酶修復過程實現維持長期光合作用功能，但是這種通過生物靈感設計的包含光合成中心、橋連配體、催化中心的工光合作用結構在其中單獨的結構模塊被破壞後，整個催化結構無法保持穩定並且將分解，這阻礙了光催化整體結構的功能性和操作能性能。目前，烏爾姆大學Sven Rau、耶拿大學Benjamin Dietzek-Ivanšić等報道發現光催化結構的橋連配體由於氫化導致光生電子無法從光活性中心位點轉移到催化活性中心位點，這是導致催化活性衰減的主要原因。並且進一步發展了光催化中心位點活化單線態O2從而將氧化的橋連結構脫氫，從而恢復光催化制氫性能。（閱讀原文）俄亥俄州立大學Claudia Turro對該研究進行總結，對研究的意義進行評述。要點1.作者發現制氫光催化體系能夠通過單線態O2分子修復，從而實現能夠長期工作的光催化體系。首先構建了由Ru(II)光吸收結構、Pt(II)催化劑、橋連結構相連的光催化制氫分子體系。這個體系的一個缺陷是因為其中一個或者多個組分在長期光照條件工作後發生降解。
要點2.這個光催化分子體系中生成一分子H2需要兩個質子和兩個電子，這個過程需要光吸收單元恢復並且產生第二個電子，通過橋連結構將第二個電子轉移，該電子通過供電子三乙胺分子提供，通過兩個電子導致Pt(II)還原為Pt(0)，隨後在質子存在條件中生成H-H化學鍵，生成H2。作者發現橋連結構在催化制氫反應起到重要作用，並且通過光譜、化學還原、電子吸附、原位瞬態吸收等研究，發現tpphz橋連結構被還原，隨後在連續的光照條件發生質子化生成Ru-(tpphzH·)-PtI2結構，該結果是催化反應的中間體。伴隨着光催化反應過程延長，發現生成沒有光催化活性的結構Ru-(tpphzH2)-PtI2。隨後作者發現，當催化劑還原為Ru-(tpphzH2)-PtI2結構，當暴露於氧氣氣氛中，催化活性失活結構重新脫氫生成具有催化活性的結構Ru-(tpphz)-PtI2，但是重新恢復的時間長達10天。作者發現，通過光照處理乙腈溶劑Ru-(tpphz)-PtI2的O2，生成單線態O2的速率顯著提高，在1 min左右就能恢復催化劑的結構。這種通過單線態O2分子修復光催化劑的方法為人工光合製備清潔能源提供方法。Claudia Turro, Fixing photocatalysts, Nature Chem 2022, 14, 482-488DOI:10.1038/s41557-022-00939-8https://www.nature.com/articles/s41557-022-00939-8Michael G. Pfeffer, et al. Active repair of a dinuclear photocatalyst for visible-light-driven hydrogen production. Nature Chemistry, 2022.DOI：10.1038/s41557-021-00860-6https://www.nature.com/articles/s41557-021-00860-6加微信群方式：添加編輯微信18065920782，備註：姓名-單位-研究方向（無備註請恕不通過），由編輯審核後邀請入群。原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
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