近日，清華大學帥志剛教授和中國科學院大學彭謙教授帶領研究團隊採用量子化學計算的方法提出在電致發光中實現 200% 激子利用率的機理，並為該機理設計了一系列主體材料。該成果以「Molecular design of DBA-type five-membered heterocyclic rings to achieve 200% exciton utilization for electroluminescence」為題，發表在國際權威材料期刊 Materials Horizons 上，並被選做期刊 Front Cover。
這一機理主要分為三個過程：
i) 通電產生的高能量三線態激子 (T₂) 通過系間竄越到單線態 (S₁)，結合通電產生的 S₁，得到了 100% 的 S₁；
ii) S₁ 裂分為 200% 的低能量三線態激子 (T₁)；
iii) 200% 的 T₁ 通過 Dexter 能量轉移 (Dexter energy transfer,DET) 給磷光分子，進而發出光子。這在理論上實現了 200% 的激子利用率。
實現這一機理的前提條件是對材料的要求極其苛刻。這種材料必須具有嚴格的能級關係，即 T₂ 能級略高於 S₁並且 S₁ 能級大於 2 倍的 T₁。
該團隊通過高精度的理論計算發現一些具有 Baird 芳香性的五元環可以滿足上述條件，並提出了設計方案：將具有低能量 T₁ (1.30-1.74 eV) 的吡唑啉作為橋，將不同種類的供體和受體用於調控 S₁(2.35-3.87 eV）和 T₂ (2.44-3.96 eV)，設計出一系列供體-橋-受體 (donor-bridge-acceptor, DBA) 型分子。
計算結果表明其能量均能得到滿足上述條件，因為 S₁ 是由給受體之間的電荷轉移來決定，T₁ 局域在中心五元環上，T₂ 局域在給體或者受體上。
為了驗證理論預測，該團隊設計合成了 TPA-DBPrz 分子，測量了其發射光譜、飛秒瞬態吸收光譜及敏化劑敏化的納秒瞬態吸收光譜，確認了 T₁ 的產生以及 T₁ 與 T₂ 之間的能級差。
此項研究將為突破激子利用率的限制開發出高強度近紅外 OLED 提供新途徑。
清華大學
首都師範大學化學系
清華大學
本文通訊作者，帥志剛教授於 1983 年、1986 年和 1989 年分別在中山大學、暨南大學和復旦大學取得學士學位、碩士學位和博士學位，於 1990-2001 年在比利時 University of Mons 從事博士後和研究科學家工作。2000 年入選中國科學院「百人計劃」，2002-2008 年在中國科學院化學研究所有機固體實驗室擔任研究員、博士生導師。2008 年加入清華大學化學系任教授，2008 年、2009 年、2011 年、2013 年先後當選國際量子分子科學院院士、英國皇家化學會會士、歐洲科學院外籍院士、比利時皇家科學院外籍院士和世界理論與計算化學家協會理事。
帥教授主要從事電子聚合物和分子聚集體的理論和計算研究，提出了高分子電致發光內量子效率超過 25% 自旋統計極限的理論模型；提出有機和碳材料電荷傳輸的量子核隧穿模型，解決了有機與高分子材料中的導電機理的爭端；開拓了量子化學密度矩陣重正化群計算方法，並發展了其含時演化算法處理複雜體系量子動力學；發展了有機分子聚集體和高分子電子激發態的多模耦合速率理論；根據原創的計算方法所開發了計算化學軟件 MOMAP 已經實現了商業化應用，已銷售近 140 份，包括國外 20 多份和 6 家化工企業。
帥教授 2020 年、2021 年均獲愛思唯爾中國高被引學者，現任《化學學報》、「Research」期刊副主編。2004年獲國家自然科學基金委員會傑出青年科學基金資助，2008 年獲聘教育部長江學者特聘教授，2012 年 獲中國化學會-阿克蘇諾貝爾化學科學獎，2018 年獲法國化學會 Prix Franco-Chinois（中-法講座獎），2020 年獲北京市科學技術獎自然科學一等獎。2022 年在國際合成金屬大會上作大會特邀報告；兩次（2009、2021）獲得國際量子化學大會的大會特邀報告邀請，2019 年在國際理論化學物理大會上作大會特邀報告。
課題組主頁：http://www.shuaigroup.net/
中國科學院大學教授
本文通訊作者，中國科學院大學教授，主要致力於發展複雜分子體系的激發態發光過程的理論計算方法，揭示有機分子聚集體發光機理，建立理論模型與實驗觀測量之間的關係，探索多尺度描述分子發光過程的新方式，結合人工智能與分子設計原則篩選與設計優良性能的有機發光材料。共發表學術論文 199 篇，包括 Acc. Chem. Res., Phys. Reports, Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., Natl. Sci. Rev. 等。論文被引 13,500 多次，其中 17 篇論文入選 ESI top1% 高被引論文。參與撰寫外文專著 4 章節，中文專著 4 章節。專利 1 項。H-index=64。
rsc.li/materials-horizons
Materials Horizons 是材料科學領域的領導性期刊，發表高質量、高創新性的研究成果。該期刊側重於原創性研究，強調所發表的論文要提出新的概念或新的思維方式（概念上的進展），而不是以報道技術方面的進展為主。當然，在概念上未有創新但實現了突破性進展的傑出工作（例如材料性能突破已有紀錄）也有被發表的機會。另外，該刊要求所發表的論文能引起材料科學各領域讀者的廣泛興趣。
Martina Stenzel🇦🇺 新南威爾士大學
Bruno Chaudret🇫🇷 圖盧茲大學
Jean-Luc Bredas🇺🇸 美國亞利桑那大學
Guoping Chen (陳國平)🇯🇵 日本國立材料科學研究所
Kisuk Kang🇰🇷 首爾國立大學
Norbert Koch🇩🇪 柏林洪堡大學
Thuc-Quyen Nguyen🇺🇸 加州大學聖塔芭芭拉分校
Roisin Owens🇬🇧 劍橋大學
Xun Wang (王訓)🇨🇳 清華大學
Yi Long (龍禕)🇸🇬 南洋理工大學
Editorial board members
Lei Jiang (江雷)🇨🇳 北京航空航天大學
Mark Thompson🇺🇸 南加州大學
Shu Yang (楊澍)🇺🇸 賓夕法尼亞大學
* 2021 Journal Citation Reports (Clarivate, 2022)†CiteScore 2021 by Elsevier‡中位數，僅統計進入同行評審階段的稿件
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