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近日，深圳大學李貴君、黃埔、賀廷超課題組在藍光鈣鈦礦發光二極管領域取得突破性進展。該研究成果以Lattice strain modulation towards efficient blue perovskite light-emitting diodes為題發表在Science開放獲取子刊Science Advances雜誌上。由於藍色鈣鈦礦發光二極管器件的性能較差，鈣鈦礦LED在高級顯示器和照明領域中的商業化面臨挑戰。作者提出了一種通過引入晶格應變來形成雙極化躍遷通道並增強帶邊躍遷，從而增強發光材料發光效率的普適性理論。基於上述理論，隨後作者使用A位工程來誘導藍光鈣鈦礦的晶格變形，A位工程還導致了准二維藍光鈣鈦礦相分布的優化，形成了高效的級聯能量漏斗結構。光物理過程和載流子動力學的協同作用，提升了藍色鈣鈦礦發光二極管器件的性能，在488 nm的發光峰位置，實現14.71%外部量子效率。這項工作展示了一種通過引入晶格應變來增強帶邊躍遷能力實現器件性能大幅提升的通用策略。金屬鹵化物鈣鈦礦發光二極管因其優異的光電性能成為當下的研究熱點。目前，綠色和紅色鈣鈦礦發光二極管（PeLED）的外部量子效率（EQE）已超過20%，然而對於全彩顯示器和固態照明來說必不可少的藍色PeLED的性能仍然較差。一般來說，有兩種方法製備鈣鈦礦發光層，一是通過引入氯化物以擴大鈣鈦礦的帶隙，二是降低鈣鈦礦結構的維度或減小晶體尺寸（納米晶體）來實現。但無論是二維、准二維還是三維鈣鈦礦，發光效率都與鈣鈦礦八面體的電子能帶結構的激發態躍遷密切相關。而激發態躍遷取決於以躍遷偶極矩為特徵的電子躍遷，同時電子躍遷很大程度上取決於晶格結構動力學。調製晶格結構是優化鈣鈦礦光電特性的有力工具。
有鑑於此，作者首先使用密度泛函理論計算了鈣鈦礦晶格結構的應變對躍遷能力的影響。在本徵的藍光鈣鈦礦中，光學帶邊躍遷（光子吸收/發射）僅僅發生在x偏振光子模式。通過引入晶格應變可以在導帶底區域周圍實現能帶的准簡併態，是的光學帶邊躍遷可發生在沿y方向的極化躍遷模式，這將100%提高帶邊光學躍遷性能。該方法利用固有能帶的性質以重建具有雙偏振模式的帶邊躍遷通道。
使用二乙基溴化銨（DABr）調節晶格結構。XRD數據顯示通過大陽離子DA的插入，鈣鈦礦晶格沿a軸膨脹6.0%，沿b軸收縮6.8%，與DFT計算的預測一致。本徵鈣鈦礦的發射的光子是完全偏振的，而有晶格拉伸應變的鈣鈦礦由於混合x/y偏振而變為部分偏振。使用雙光子光致發光系統測試鈣鈦礦的偏振特性，PL強度與經典的Malus定律吻合，表明了鈣鈦礦發光的線性偏振特性。原始PEA-CsPbBr2.3Cl0.7的各向異性R因子測量為27.5%，應變PEA-Cs1-xDAxPbBr2.3Cl0.7的R因子為7.4%，這一實驗結果進一步驗證了理論預測。
瞬態吸收 (TA) 測量用於揭示相位分布和光物理過程。添加DA離子之後，鈣鈦礦的相重新分布，表現出更好的分級的能量景觀特徵，有利於載流子從大帶隙域轉移到小帶隙域的能量漏斗過程。與PEA-CsPbBr2.3Cl0.7（444 fs）相比，PEA-Cs1-xDAxPbBr2.3Cl0.7表現出加速的熱載流子冷卻時間（270 fs），快速的熱載流子冷卻時間有利於增強鈣鈦礦發光層的輻射複合。
電致發光 (EL) 光譜的 發光峰位於488 nm處，半峰全寬為28 nm，T50為20.5 min，最佳器件的峰值EQE達到14.71%，這是藍色鈣鈦礦發光器件目前報道的最高效率之一。對器件施加的電壓從3.2 V增加到8 V，EL峰值位置和FWHM保持不變。此外，EL 光譜在0.2 mA cm-2下連續運行約900 s不會發生改變。這些結果表明，開發的藍色PeLED在電場和連續工作條件下具有出色的光譜穩定性。晶格結構在增強輻射複合中具有關鍵作用，通過調製晶格應變來增強鈣鈦礦的帶邊躍遷能力是一種通用策略，通過應變工程提升效率的理念可以擴展到其他鈣鈦礦光電器件的工作中去。劉保星，中南大學物理學博士學位。2015-2019年於中南大學先進材料超微結構與超快過程研究所，從事表面與界面物理，低維材料電子結構和磁學性能等方向的研究。2019年至今於深圳大學光電子器件與系統教育部重點實驗室從事博士後科研工作，研究方向為高效鈣鈦礦發光器件的製備及其性能分析。己發表SCI論文二十餘篇。李貴君，深圳大學物理與光電工程學院助理教授。先後畢業於南開大學（本科）與香港科技大學（博士）。從事先進顯示技術方面的設備、材料、工藝、器件和應用的基礎和應用性研究工作。在Science Advances、Nature Communications、Advanced Energy Materials等國際頂級期刊發表高水平SCI論文80餘篇。多次獲學會/國內外會議頒發的優秀論文獎/最佳論文獎等。本文由論文作者團隊投稿，文中觀點僅為作者團隊觀點，不代表Science/AAAS立場。
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