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基於Cu的催化劑在電化學CO2還原反應中表現優異的C2+選擇性,但是目前人們對Cu催化劑的選擇性以及催化劑前驅體對催化劑的影響並不清楚。

有鑑於此,阿卜杜拉國王科技大學(KAUST) Xu Lu、Jun Yin、韓宇(Yu Han)等通過原位XRD和原位Raman光譜表徵,研究CO2還原反應過程中Cu催化劑的結構和組分變化。

本文要點

要點1.研究結果說明,分別由三種不同前驅體合成的Cu催化劑除了反應動力學的區別,都完全還原為粒徑相似(~11 nm)的Cu(0),而且在CO2電化學還原反應過程中沒有Cu的氧化物種參與。

要點2.Cu(OH)2或者Cu2(OH)2CO3前驅體轉化生成的Cu催化劑具有較高的拉伸應力(0.43 %-0.55 %),但是由CuO前驅體轉化的Cu催化劑並沒有明顯的應力。理論計算結果顯示,Cu晶格產生的拉伸應力能夠促進CO2RR,理論計算結果與實驗結果相符。

前驅體衍生化Cu催化劑具有優異CO2RR性能是因為小晶粒和晶格應力共同的作用,本文研究結果在不同的Cu前驅體、晶格應力、催化反應性能之間建立關係,展示了原位表徵技術對於研究電化學反應的重要作用。

Lei, Q., Huang, L., Yin, J. et al. Structural evolution and strain generation of derived-Cu catalysts during CO2 electroreduction. Nat Commun 13, 4857 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-32601-9

https://www.nature.com/articles/s41467-022-32601-9

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